Aust-Agder kulturhistoriske senters samlinger består av godt over 40.000 registrerte gjenstander. Disse fordeler seg på kunst- og kulturhistorie fra Arendal og Aust-Agder, geologi og mineralogi, naturhistorie, etnografi, numismatikk.

Det er bare en liten del av de store samlingene som er utstilt til en hver tid. Museet har bl.a. en stor samling klær og andre tekstiler som det hadde vært interessant å vise mer av. Men tekstiler er skjøre gjenstander som tåler minimalt med lys og er særlig følsomme for variasjoner i relativ fuktighet. Aust-Agder kulturhistoriske senter har også en anseelig etnografisk samling. Disse gjenstandene er for en stor del gaver fra sjøfolk den gang Arendals flåte seilte på alle hav.

Avdelingen Merdøgaard Skjærgårdmuseum, et skipperhus fra 1736, er bevart slik det har stått med opprinnelige interiører og innbo fra ca. 1800. Det ligger i skjærgården utenfor Arendal.